Wpływ budowy polimerowych katalizatorów utleniania na ich aktywność katalityczną

B. Kolarz; A. Jakubiak; J. Jezierska

Data publikacji : 2022-08-30

Tom 51 Nr 7-8 (2006)

Wpływ budowy polimerowych katalizatorów utleniania na ich aktywność katalityczną

B. Kolarz A. Jakubiak J. Jezierska

Abstrakt

Zbadano wpływ budowy określonej grupy polimerowych katalizatorów utleniania na ich aktywność katalityczną w modelowej reakcji utleniania hydrochinonu do p-benzochinonu nadtlenkiem wodoru. W tym celu metodą polimeryzacji suspensyjnej otrzymano dwie serie terpolimerów akrylonitrylu (AN) i octanu winylu (VA) usieciowanych bądź diwinylobenzenem (DVB), bądź też triakrylanem (1,1,1)-trihydroksymetylopropanu (TMPA), bądź też trimetakrylanem (1,1,1)-trihydroksymetylopropanu (TMPMA). W zależności od rodzaju monomeru sieciującego powstające usieciowane produkty miały strukturę żelową albo porowatą. Metodą dwustopniową poddano aminolizie hydrazyną grupy nitrylowe terpolimeru, a utworzone na tym etapie hydrazynowe grupy aminowe modyfikowano tiomocznikiem wobec jodku alkilu. Uzyskano nośniki z grupami aminoguanidynowymi, karboksylowymi i hydroksylowymi, których budowę scharakteryzowano metodą FT-IR. Właściwe katalizatory uzyskiwano w wyniku sorpcji jonów Cu(II) przez te nośniki. Porównano stopień przereagowania hydrochinonu (LH2Q), wydajność p-benzochinonu (YQ) jako głównego produktu oraz obliczaną na tej podstawie selektywność (S) (S = YQ/LH2Q) przedstawionych powyżej katalizatorów oraz katalizatorów uzyskanych na drodze jednoetapowej aminolizy terpolimerów węglanem guanidyny lub węglanem aminoguanidyny. Katalizatory usieciowane DVB i poddane jednostopniowej modyfikacji charakteryzowały się największą aktywnością i selektywnością (blisko 100 %). We wszystkich przypadkach katalizatory z grupami aminoguanidynowymi były bardziej aktywne niż katalizatory z grupami hydrazynowymi, niepoddanymi dalszej modyfikacji. Przedstawione wyniki badań świadczą o tym, że o aktywności badanych katalizatorów, w tym także o ich selektywności, decydują warunki sprzyjające powstawaniu kompleksu N2O2 oraz korzystne mikrośrodowisko wytwarzane przez wolne, nieskompleksowane grupy funkcyjne.

Słowa kluczowe

usieciowane terpolimery akrylonitrylu ; aminoliza hydrazyną ; nośniki z grupami aminoguanidynowymi ; katalizatory utleniania ; aktywność ; selektywność crosslinked acrylonitrile terpolymers ; aminolysis with hydrazine ; supports with aminoguanidyl groups ; oxidation catalysts ; activity ; selectivity

Szczegóły

Bibliografia

Wskaźniki

Autorzy

Pobierz pliki

PDF

Zasady cytowania

Kolarz, B., Jakubiak, A., & Jezierska, J. (2022). Wpływ budowy polimerowych katalizatorów utleniania na ich aktywność katalityczną. Polimery, 51(7-8), 561–570. Pobrano z https://polimery.ichp.vot.pl/index.php/p/article/view/1557

Bibliografia

Owsik I., Kolarz B. N.: Wiad. Chem. 2003, 57,20.

2. Praca zbiorowa: „Synthesis and Separation using Functional Polymers" (red. Sherrington D. C., Hodge P.), Wiley, Chichester 1988.

3. Bekturov E. A., Kudaibergenov S. E,: „Catalysis by Polymers", Huthing & Wepf. 1996.

4. Praca zbiorowa: „Polymeric Materials in Organic Synthesis and Catalysis" (red. Buchmeister M. R.), Wiley, VCH 2003.

5. Cavani E, Trifiro E: Catal Today 1997, 34, 269.

6. Kopylova V. D.: Sofo. Extr. łon Exch. 1998,16,267.

7. Kaliyappan T., Kaannan P: Prog. Polym. Sci. 2000, 25,343.

8. Owsik L: „Anionity z ligandami guanidynowymi kompleksowanymi metalem jako katalizatory reakcji utleniania", Praca doktorska, Wydział Chemiczny Politechniki Wrocławskiej 2003.

9. Owsik L, Kolarz B. N.: J. Mol Catal, A; Chem. 2002,178,63.

10. Owsik L, Kolarz B. N.: Catal. Today 2004, 91—92,199.

11. Kolarz B. N., Jezierska J., Bartkowiak D., Gontarczyk A.: React. Polym. 1994, 23,53.

12. Jakubiak A., Owsik L, Kolarz B. N.: Ann. Pol. Chem. Soc. 2004, 3, 955.

13. Kolarz B. N., Jermakowicz-Bartkowiak D., Owsik L, Jezierska J.: React. Funct. Polym. 2004, 61,335.

14. Kolarz B. N., Jakubiak A.: w pracy zbiorowej „Modyfikacja polimerów" (red. Żuchowska D., Steller R.), Oficyna Wydawnicza Politechniki Wrocławskiej, Wrocław 2005, str. 81—84.

15. Ishtchenko V. V, Huddersman K. D., Vitkovskaya R. E: Appl Catal A: General 2003, 242,123.

16. Ishtchenko V. V., Vitkovskaya R. E, Huddersman K. D.: Appl Catal A: General 2003, 242, 221.

17. Kolarz B. N., Wojaczyńska M., Trochimczuk A.: Makromol. Chem. 1993,194,1299.

18. Jermakowicz-Bartkowiak D., Kolarz B. N., Tylus W.: Polymer 2003, 44, 5797.

19. Zhang B. W., Fischer K., Bieniek D., Kettrup A.: React. Polym. 1994, 24, 49.

20. Bunia L, Cascaval C. N., Rosu D., Ciobanu C., Popa M.: Polym. Degrad. Stab. 2000, 70,205.

21. Santa Maria L. C., Amorim M. C. V., Aguiar M. R. M. P. i współ.: React. Funct. Polym. 2001,49,133.

22. Pouchert C. J.: „The Aldrich Library of Infrared Spectra", Aldrich Chem. Corp. 1978.

23. Boca M., Naligura D., Linert W.: Tetrahedron 2000, 56,441.

24. Sucharda-Sobczyk A.: Prace Naukowe Instytutu Chemii Organicznej i Fizycznej Politechniki Wrocławskiej, Nr 21, Seria: Monografie 7, Wrocław 1981.

25. Kolarz B. N., Trochimczuk A., Wojaczyńska M. i współpr.: React. Polym. 1992,17,31.

26. Kolarz B. N., Bryjak J., Wojaczyńska M., Pawłów B.: Polymer 1996, 37,2445.

27. Boudakgy A., Jezierska J., Kolarz B. N.: Makromol. Chem. Macromol. Symp. 1992, 59,343.

28. Jakubiak A., Kolarz B. N., Jezierska J.: e-Polymer (przyjęto do druku).

Google Scholar

Cytowania w Google Scholar

Statystyki

Total abstract views : 0

PDF Downloads : 0

B. Kolarz kolarz@pwr.wroc.pl

Afiliacja
Politechnika Wrocławska, Wydział Chemiczny, Wybrzeże Wyspiańskiego 27, 50-370 Wrocław

A. Jakubiak

J. Jezierska